インチのエピタキシャル成長

Nature Communications volume 13、記事番号: 3238 (2022) この記事を引用

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二次元 (2D) 半導体、特に遷移金属ジカルコゲニド (TMD) は、ムーアの法則を拡張する有望な候補として想定されています。これを達成するには、ウェハスケールのTMD単結晶または周期的な単結晶パターンの制御可能な成長が基本的な問題です。ここでは、高ミラーインデックス Au ファセットのステップエッジをテンプレートとして使用して、一方向に配向した単層 TMD リボンのアレイ (MoS2、WS2、MoSe2、WSe2、MoSxSe2-x など) を合成するための普遍的なルートを提案します。特定のエッジの成長速度に関する密度汎関数理論の計算が実行され、三角形ドメインからパターン化されたリボンへの形態学的遷移が明らかになりました。さらに興味深いことに、均一に整列した TMD リボンは、一次元エッジエピタキシャル成長モードを通じて単結晶膜に融合できることがわかりました。この研究は、インチスケールの均一な単層TMD単結晶またはパターン化されたリボンを直接合成するための代替経路を提案するものであり、これにより高性能エレクトロニクスまたはその他の分野におけるチャネル材料としての応用が促進されるはずである。

二次元 (2D) 半導体遷移金属ジカルコゲニド (TMD) は、エレクトロニクス、オプトエレクトロニクス、触媒などの幅広い用途で多大な関心を集めています 1,2,3。 TMD の形態や次元は、その物理的特性を決定する重要な要素です。たとえば、一次元 (1D) 単層 MoS2 リボンは、金属エッジ状態 4、1D 閉じ込めプラズモン 5、強磁性挙動 6 などの新しい特性を有すると予測されています。さらに、水素発生反応 (HER) において改善された触媒特性を示すことができます。豊富なアクティブエッジサイト7、そしてさらに重要なことに、高いキャリア移動度が維持されています8。これまで、単層 TMD リボンの製造は、電子ビームまたは光リソグラフィーのパターニング技術を使用したマイクロナノ製造アプローチに大きく依存していました9。ただし、これらのトップダウンの方法は明らかに退屈であり、通常は大面積の均一な連続膜または結晶から始める必要があります。

最近、NaCl 単結晶上での Na-Mo-O 液滴駆動成長 11、ホスフィン前処理 Si(001) 基板上での基板指向合成 12、レッジなど、単層 TMD リボンの直接合成のためのいくつかの戦略が開発されました 10。 β-Ga2O3 (100) 上での指向性エピタキシー13。これらの戦略は、厚さ、配向および寸法の制御を個別に達成しているが、上記の利点をすべて備えた TMD リボンの合成は実現されていない。

本質的に高い結晶性と極めて均一な特性を特徴とするウェーハスケールの単層 TMD 単結晶は、長年にわたって追求されてきました。しかし、TMD の非中心対称構造により、h-BN の調製時に遭遇するものと同様に、ほとんどの成長基板上で逆平行ドメインと双晶境界が通常発生します 14、15、16。最近、液体 Au を基板として使用し、円形の h-BN 粒子の自己コリメーションによって単層 h-BN 単結晶のウェーハスケールの成長が達成されました 17。ウェーハスケールの単層 h-BN 単結晶も Cu(110)18 および Cu(111)19 基板上で実現され、h-BN ドメインの核生成と成長は基板のステップエッジによって支配的に誘導されました。つい最近、私たちのグループは、Au(111) 膜上でインチスケールの単層 MoS2 単結晶のエピタキシャル成長を実現し 20、TMD 粒子の一方向配向成長の可能性を実証しました。これらの成果にもかかわらず、Au 基板上でのウェーハスケールの単層 TMD 単結晶の成長に関する成功した試みは依然として非常に限られています 21,22。一方、ステップエッジガイドによる単結晶 TMD の成長も、絶縁サファイア基板上で研究されています 23、24、25、26。特に、インチスケールの単結晶 MoS2 および WS2 単層が CA および A 面サファイア基板上で達成されており、MoS2 および WS2 の核生成は <10\(\bar{1}\)0> ステップエッジに沿って行われます。サファイアでは、TMD ドメインの整列に対するステップエッジの影響がさらに証明されました。しかし、サファイアのステップエッジの方向はミスカットの方向に大きく依存しており、インチスケールにわたってそのような高精度（たとえば1°）で固定の切断角度を維持することはかなり困難です。

0, bottom left region), the S-zz edge becomes the dominating edge and the resulted MoS2 flake shows quasi ribbon-like shape. e Schematic view showing the morphology variations of monolayer MoS2 islands with decreasing the S/Mo ratio. Orange and yellow spheres indicate Mo and S atoms, while the orange and yellow lines represent Mo and S terminated edges, respectively./p> step during the atomic accretion process, i.e., S-zz and reconstructed Mo-terminated zigzag (Mo’-zz) edges due to their higher nucleation barriers than those of armchair, and Mo-zz (see details in Supplementary Figs. 5‒7). Using Mo atoms and S2 dimers as the feeding units, the relative nucleation barriers (ΔE) for these two edges under different chemical potentials of Mo and S (labeled as μMo and μS, respectively) were calculated. For the case of high μS and low μMo (bottom right in Fig. 1d), the nucleation barriers of S-zz are smaller than that of Mo’-zz edges (ΔE < 0). Hereby, Mo-oriented edges should be prevalent in parallel with the evolution of triangular-shaped domains. As μS decreases (ΔE > 0, bottom left in Fig. 1d), the growth velocity of S-zz edge declines significantly, and S-zz edge becomes the dominating one. Following our previous results20, the minimum energy configuration corresponds to Mo-zz edges docking to Au <110> steps on the (111) surface. Thereby, the ribbons terminated with Mo-zz edges along the Au <110> steps (on one side) and terminated with free S-zz edges on the terraces (on the other side) should be more preferentially evolved. The schematic diagram in Fig. 1e depicts the shape evolutions of MoS2 from triangles to isosceles trapezoid or quasi stripes with the change of S/Mo ratios./p>

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